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Biomacromolecules. 2018 Aug 13;19(8):3445-3455. doi: 10.1021/acs.biomac.8b00762. Epub 2018 Jul 12.

Secondary-Structure-Mediated Hierarchy and Mechanics in Polyurea-Peptide Hybrids


摘要
多肽-聚合物雜合體將生物物種的層次結(jié)構(gòu)與合成概念相結(jié)合,以實(shí)現(xiàn)對分子設(shè)計(jì)和材料特性的控制。通過進(jìn)一步結(jié)合共價交聯(lián),實(shí)現(xiàn)了分子復(fù)雜性的增強(qiáng),允許物理和共價網(wǎng)絡(luò)。在這項(xiàng)工作中,聚乙二醇(PEG)-網(wǎng)絡(luò)雜化物的結(jié)構(gòu)和功能是通過改變肽段長度和總肽含量來調(diào)節(jié)的。本文通過探測二級結(jié)構(gòu)、聚乙二醇結(jié)晶度和層次組織,探討聚ε-碳芐氧基-賴氨酸(PZLY)單元對嵌段相互作用和力學(xué)的影響。PZLY的摻入揭示了α-螺旋和β-片的混合物在較小的重復(fù)長度(n = 5)和選擇性α-螺旋形成較高的肽分子量(n = 20)。二級結(jié)構(gòu)的變化決定了固態(tài)薄膜的層次結(jié)構(gòu),納米級纖維和微尺度球晶的大小取決于α-螺旋和β-片的數(shù)量。這種長程排序影響了力學(xué)性能,導(dǎo)致斷裂伸長率隨著球晶直徑的增加而降低(從400降低到20%)。此外,加入PZLY后,軟段結(jié)晶度降低,導(dǎo)致模量降低。結(jié)果表明,通過控制PZLY含量,可以獲得物理結(jié)合和自組裝的平衡,從而可以調(diào)節(jié)PEG的結(jié)晶度、球晶形成和力學(xué)。


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H2N-PEG-NH2

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